Experimental evidence for the significance of optical phonons in thermal transport of tin monosulfide

Wu, P.*; 村井 直樹; Li, T.*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 古府 麻衣子; 中島 健次; Xia, K.*; Peng, K.*; Zhang, Y.*; et al.

New Journal of Physics (Internet), 25(1), p.013032_1 - 013032_11, 2023/01

https://doi.org/10.1088/1367-2630/acb3ed

The understanding of the lattice dynamics is essential for engineering the thermal transport properties in quantum materials. Based on the canonical point of view, acoustic phonons are believed to be the principal thermal carriers in heat flow. Here, in this work, optical phonons are elucidated to play a pivotal role in determining the lattice thermal conductivity in thermoelectric material SnS by using the state-of-the-art inelastic neutron scattering technique combined with first-principles calculations. Additionally, in contrast to acoustic phonons, optical phonons are observed to exhibit pronounced softening and broadening with temperature. Our observations not only shed light on the significance of the optical phonons in thermal transport but also provide a vital clue to suppress the propagation of optical phonons to optimize the thermoelectric performance of SnS.

カルシウムイオン濃度が異なる水中に保存した岩石での鉱物析出

奈良 禎太*; 桑谷 隆太*; 河野 勝宣*; 佐藤 稔紀; 柏谷 公希*

材料, 67(7), p.730 - 737, 2018/07

https://doi.org/10.2472/jsms.67.730

岩盤中のき裂の閉塞を考えることは、放射性廃棄物地層処分を考える上で有意義である。そこで本研究では、カルシウム分を含む水中環境に1ヶ月保存した岩石表面に鉱物が析出するかどうかを調べることとした。特に、カルシウムイオン濃度の異なる環境下に岩石を保存した場合、岩石表面への鉱物析出がどのように異なるかについて調べた。その結果、鉱物の析出が確認でき、その析出量は水中のカルシウムイオン濃度に依存することが分かった。また、花崗岩に比べて砂岩ではより多くの鉱物析出が起こることも示された。本研究の結果より、鉱物の析出による岩石内のき裂修復の可能性が示されたと考えられる。

STACYにおけるMOX溶解試験残液の安定化処理

小林 冬実; 住谷 正人; 木田 孝; 石仙 順也; 内田 昇二; 神永 城太; 大木 恵一; 深谷 洋行; 曽野 浩樹

JAEA-Technology 2016-025, 42 Pages, 2016/11

JAEA-Technology-2016-025.pdf:17.88MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所のSTACY施設では、平成12年から15年にかけて、プルトニウム溶液臨界実験に向けたMOX粉末燃料の溶解に関する基礎試験を実施した。溶解試験で生じた硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液からなるMOX溶解試験残液を貯蔵設備にて貯蔵するにあたり、溶液の状態から酸化物へ転換する安定化処理が必要である。さらに、臨界安全の観点から、安定化処理後の酸化物に含まれる水分量を管理する必要がある。MOX溶解試験残液を安定化する方法として、溶液中のウランをアンモニアにより、プルトニウムをシュウ酸により沈殿させ、焙焼して酸化物とする方法を選定した。本報告書は、MOX溶解試験残液に含まれるウラン及びプルトニウムの安定化処理に係る検討及び作業の結果をまとめたものである。本報告書で示した手順に基づく実規模での安定化処理の結果、ウランの回収率は95.6%、プルトニウムの回収率は95.0%であった。また、安定化処理後の酸化物を窒素雰囲気下で再焙焼し、速やかにビニールバッグで溶封することで、酸化物の含水率を低く保つとともに水分の再付着を防止した。

Role of van der Waals corrections in first principles simulations of alkali metal ions in aqueous solutions

池田 隆司; Boero, M.*

Journal of Chemical Physics, 143(19), p.194510_1 - 194510_7, 2015/11

https://doi.org/10.1063/1.4935932

最局在ワニエ関数を基にした第一原理ベースのファンデルワールス補正を実装しアルカリ金属イオン水溶液における性能と信頼性を調べた。よく使われているrevPBE GGA汎関数と組み合わせると水分子の構造と動的性質のどちらにも無視できない影響があり、特にアルカリイオンの水和殻に対して顕著な影響があることがわかった。これらの影響はより強い構造形成イオンおよび構造破壊イオンにおいてより明瞭であった。さらに、水分子の拡散係数と再配向相間時間が系統的な変化を示し、長距離分散補正を無視した場合よりも実験結果をよく再現することがわかった。

Possible oxygen reduction reactions for graphene edges from first principles

池田 隆司; Hou, Z.*; Chai, G.-L.*; 寺倉 清之*

Journal of Physical Chemistry C, 118(31), p.17616 - 17625, 2014/08

https://doi.org/10.1021/jp5038365

窒素をドープした炭素ベースのナノ材料が固体高分子形燃料電池の非白金電極触媒として非常に興味がもたれている。この研究では、第一原理計算に基づいたシミュレーションにより窒素をドープしたグラフェン端が電子供与性・受容性、および塩基性を制御することにより高い酸素還元活性を示し、これらの制御により酸性条件下でそれぞれ内圏型と外圏型電子移動による高い4電子還元選択性をもつことを示した。我々のシミュレーションからジグザグ端でカルボニル酸素の隣にピリジン様窒素が存在する場合に2電子還元が選択的に起きることもわかった。この研究により酸素還元反応に対するグラフェン状物質にドープされた窒素の役割が明らかとなった。

NMR chemical shifts of N-bearing graphene

Wang, X.*; Hou, Z.*; 池田 隆司; 寺倉 清之*

Journal of Physical Chemistry C, 118(25), p.13929 - 13935, 2014/06

https://doi.org/10.1021/jp502190y

グラフェンの端と欠陥での可能な窒素含有部のNMR化学シフトを第一原理計算により調べた。我々の計算結果はピリジン様窒素とグラファイト様窒素がN NMRにより容易に同定できることを示しており、これは実験と一致している。一方、ピリジニウム様窒素とピロール様窒素を識別することはこれらのN核のNMRシグナルが重なるために困難である。しかしながら、我々はシミュレーションからH NMRがこれらを区別するのに有用であることを示した。すなわちピリジニウム様窒素とピロール様窒素に直接結合しているHのNMR化学シフトは0.8と10.8ppmと見積もられた。我々が考慮した様々な端部のN NMRシグナルはピリジン様窒素を除き欠陥でのものとほぼ同じであった。一方、アームチェアー端と欠陥サイトでのピリジン様窒素はその凝集の程度により敏感にN NMRの化学シフトが変化することがわかった。

Extraction separation of Am(III) and Eu(III) with TPEN isomers and decanoic acid

松村 達郎; 竹下 健二*

ACS Symposium Series, 933, p.261 - 273, 2006/07

https://doi.org/10.1021/bk-2006-0933.ch017

TPENのピリジル基の結合位置が異なる3種の異性体、t2pen, t3pen, t4penを合成し、これらと脂肪酸の一種であるデカン酸との協同抽出によるAm(III)とEu(III)の分離を試みた。これら3種の異性体は、水溶液中での、水素イオン,金属イオンとの錯形成に関する挙動は非常に似ているが、AmとEuの抽出挙動はまったく異なることが明らかとなった。t2penのみがデカン酸との協同抽出によりAmを抽出可能であり、Euとの分離係数は100であった。他の2種類の異性体は、抽出能力が非常に低くAmとEuの分離は観察されなかった。ピリジル基の窒素ドナーが骨格のN-C-C-N構造に近接しているt2penのみが、Amを分離可能であった。

Development of a simple reprocessing process using selective precipitant for uranyl ions; Engineering studies for precipitating and separating systems

山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*; 森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10

NCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)がウラニルイオンと選択的に沈殿を生成するという極めて特異な性質と沈殿物の取扱いの容易な点を利用し、使用済燃料溶解液中の大部分のウラニルイオンを選択的に沈殿させ、さらにプルトニウムをウランとともに沈殿させる、NCP沈殿法のみによる簡易再処理プロセスの開発研究を実施した。本発表では、実機概念をもとに設計・製作した沈殿生成槽,沈殿分離機の操作性,性能試験の結果について述べる。

Improvement of Worldwide version of System for Prediction of Environmental Emergency Dose Information (WSPEEDI), 2; Evaluation of numerical models by Cs deposition due to the Chernobyl nuclear accident

寺田 宏明; 茅野 政道

Journal of Nuclear Science and Technology, 42(7), p.651 - 660, 2005/07

https://doi.org/10.3327/jnst.42.651

本研究の第1報(Terada 2004)では、世界版緊急時環境線量情報予測システム「WSPEEDI」の改良版が大気力学モデルMM5とラグランジュ型粒子拡散モデルGEARN-newとのモデル結合により開発され、チェルノブイル原子力事故への適用計算によって大気中Cs濃度の予測性能について数値モデル(MM5/GEARN-new)の妥当性が示された。第2報である本論文では、このMM5/GEARN-newの予測性能評価をチェルノブイル原子力事故時のヨーロッパ域における降水量及び地表Cs沈着量の測定値を用いて行った。計算結果が測定値と比較された結果、MM5/GEARN-newは氷相過程を考慮した雲物理スキームにより高精度な降水量が予測された場合、ヨーロッパスケールでの沈着量分布を良い精度で予測することができた。さらに、ネスティング機能を用いてチェルノブイル周辺域についての高解像度計算が行われた。この結果、MM5/GEARN-newは従来の計算モデルでは計算できなかったチェルノブイル周辺での詳細なCs沈着量分布を現実的に予測することができた。

Development of cold isostatic pressing graphite module for a heat-resistant lower hybrid current drive antenna

前原 直; Goniche, M.*; Kazarian, F.*; 関 正美; 池田 佳隆; 今井 剛*; Beaumont, B.*

Review of Scientific Instruments, 76(5), p.053501_1 - 053501_7, 2005/05

https://doi.org/10.1063/1.1891465

耐熱負荷用LHCDアンテナとして等方性グラファイトを用いたプラズマ対向機器用モジュール開発を行った。ステンレスフィルム,モリブデンフィルム,銅フィルムを用いてグラファイト材表面に銅コーティングを施した。モジュールは、4分割モジュールで冷却チャンネル付き、長さは206mmである。250kW(125MW/m)/700sを伝送することに成功した。この電力密度は、ITERで要求されている電界強度(5kV/cm)で定常運転を実証することができた。モジュールからの放出率は3.2-5.110Pa.m/s.m at 100C程度で、LHCDアンテナ独自の真空排気系は不要であるとの結論に達した。本件は、日欧核融合研究協力協定(アネックスIII)に基づいて、原研とCEAカダラッシュ研究所との共同研究として実施された研究の成果を発表するものである。